Wie der Name des Albums "Smash Hits" (1969) schon aussagt: Hier sind die definitiv größten Hits des im September 1970 auf tragische Weise verstorbenen Gitarrenvirtuosen versammelt. Neben den Blockbustern "Hey Joe", "Purple Haze" und "Foxy Lady" kann man auch Hendrix-typische Saitenkapriolen wie "The Wind Cries Mary", "Red House" und "Fire" goutieren - darüber hinaus enthält diese erste Hendrix-Best Of die Mega-Tracks "Stone Free", "Can You See Me" und einige mehr. In den USA erreichte die Compilation Platz 6 der Hitlisten, in Großbritannien kletterte das Werk sogar bis auf Position 5.
